Dieses der City Hall nachempfundene Gebäude (Bertram Goodhue, 1926) wurde als Sinnbild für die Macht der Bildung erbaut, die durch Skulpturen außerhalb und innerhalb des Gebäudes, Wandgemälde, Inschriften und Fliesenbilder dargestellt wird. Die Rotunde zieren über 830 qm Wandgemälde von Dean Cornwell, welche die Entdeckung, Missionierung und Amerikanisierung Kaliforniens sowie die Gründung von Los Angeles darstellen. Sehenswert sind auch der 900 kg schwere, aus Bronze gegossene Kronleuchter in der Rotunde und die California History Murals von Albert Herter im Children's Literature Room. Die 1986 bei einem Brand schwer beschädigte Bibliothek wurde im Oktober 1993 nach Restaurierung und Renovierung des Originalgebäudes wieder eröffnet. Dabei wurde der Tom-Bradley-Flügel, ein achtstöckiges, zur Hälfte unterirdisches Atriumgebäude, hinzugefügt, wodurch sich die Größe der Bibliothek auf 50.000 qm verdoppelte. Im 0,6 ha großen Garten sind zeitgenössische Skulpturen zu den Themen Sprache und Wissen zu bewundern.