Die streng wirkende Bibliothek wurde zwischen 1712 und 1732 von Thomas Burgh, Chefingenieur und Generalinspekteur der Festungsanlagen, errichtet. Besonders sehenswert ist der Bibliotheksschatz, in dem sich die kostbarsten Werke befinden, darunter das einzigartige Book of Kells. Diese um 800 n. Chr. entstandene Handschrift mit Buchmalereien auf Pergamentpapier enthält die vier Evangelien auf Lateinisch. In dem eindrucksvollen Long Room (64 m lang und 12 m breit) ist die älteste Harfe des Landes (mindestens 500 Jahre) zu sehen.