Die Straße ist eine Mischung von schönen georgianischen und viktorianischen Wohnhäusern. Florence Nightingale, die Gründerin der berühmten Schule für Krankenschwestern, wohnte hier (Nr. 47). Bevor sich hier Privatkliniken niederließen, war die Harley Street Wohnsitz zahlreicher prominenter Persönlichkeiten des Königreichs, wie Wellington (Nr. 11), oder Turner (Nr. 64), Gladstone und Allan Ramsay.